Determinarea constantelor de descompunere si a jumatatilor de viata ale Uraniului-238 (238U) si Uraniu-235 (235U) si a implicatiilor pentru metodologiile de datare cu radioizotop U-Pb si Pb-Pb

Cuvinte cheie: intalnire radioizotopa, constante de descompunere, injumatatiri, uraniu-238, 238U, uraniu-235, 235U, α-descompunere, plumb-206, 206Pb, plumb-207, 207Pb, datare cu uraniu, datare cu plumb, Raport 238U / 235U, experimente de numarare directa, camere de ioni, contoare proportionale, spectrometre de masa, recenzii critice, reevaluari, comparatii geologice

Introducere

Datarea radioizotopului dintre roci si meteoriti este poate cea mai puternica dovada pentru vechea batranete a pamantului si a sistemului solar. Varstele absolute oferite de metodele de datare radioizotopi ofera o aura aparenta de certitudine milioanelor si miliardelor de ani pretinse pentru formarea rocilor terestre. Astfel, multi din comunitatea stiintifica si publicul larg din intreaga lume raman astfel convinsi de vechea antichitate a pamantului.

Cu toate acestea, determinarile exacte ale varstei radioizotopice impun ca constantele de descompunere ale radionuclidelor parinte respective sa fie cunoscute si constante in timp. In mod ideal, incertitudinea constantelor de descompunere ar trebui sa fie neglijabila in comparatie cu sau cel putin proportional cu incertitudinile analitice ale masuratorilor spectrometrului de masa care intra in calculele varstei radioizotopului (Begemann si colab., 2001). In mod clar, pe baza discutiilor in curs din literatura conventionala, acest lucru nu este inca cazul in prezent. Imbunatatirile uimitoare ale performantei spectrometrelor de masa din ultimele patru decenii, incepand cu lucrarea de reper de Wasserburg si colab. (1969), nu au fost insotite de nicio imbunatatire comparabila a exactitatii constantelor de descompunere (Begemann si colab., 2001; Steiger si Jager 1977), in ciuda incercarilor in curs de desfasurare (Miller 2012). Incertitudinile asociate cu determinarile directe ale timpului de injumatatire sunt, in cele mai multe cazuri, inca la nivelul de 1%, ceea ce este inca semnificativ mai bun decat orice metoda radioizotopa pentru determinarea varstelor formatiunilor de roca. Cu toate acestea, chiar si incertitudini de doar 1% in timpul de injumatatire duce la discrepante foarte semnificative in varstele radioizotopului derivat. Recunoasterea unei nevoi urgente de imbunatatire a situatiei nu este noua (de exemplu, Min et al. 2000; Renne, Karner si Ludwig 1998). Ea continua sa fie mentionata, la un moment dat sau altul, de fiecare grup activ in geo- sau cosmocronologie (Schmitz 2012). ceea ce este inca semnificativ mai bun decat orice metoda de radioizotop pentru determinarea varstelor formatiunilor de roca. Cu toate acestea, chiar si incertitudini de doar 1% in timpul de injumatatire duce la discrepante foarte semnificative in varstele radioizotopului derivat. Recunoasterea unei nevoi urgente de imbunatatire a situatiei nu este noua (de exemplu, Min et al. 2000; Renne, Karner si Ludwig 1998). Ea continua sa fie mentionata, la un moment dat sau altul, de fiecare grup activ in geo- sau cosmocronologie (Schmitz 2012). ceea ce este inca semnificativ mai bun decat orice metoda de radioizotop pentru determinarea varstelor formatiunilor de roca. Cu toate acestea, chiar si incertitudini de doar 1% in timpul de injumatatire duce la discrepante foarte semnificative in varstele radioizotopului derivat. Recunoasterea unei nevoi urgente de imbunatatire a situatiei nu este noua (de exemplu, Min et al. 2000; Renne, Karner si Ludwig 1998). Ea continua sa fie mentionata, la un moment dat sau altul, de fiecare grup activ in geo- sau cosmocronologie (Schmitz 2012).

Dintr-o perspectiva creationista, proiectul RATE 1997-2005 (Radioizotopii si Epoca Terrei) a inregistrat progrese cu succes in documentarea unora dintre capcanele din metodele de datare radioizotop, si mai ales in demonstrarea faptului ca ritmurile de descompunere ale radioizotopului nu au fost intotdeauna constante la ratele masurate de astazi (Vardiman, Snelling si Chaffin 2000, 2005). Cu toate acestea, raman multe eforturi de cercetare pentru a face mai multe incursiuni nu numai pentru a descoperi defectele intrinseci acestor metode de datare de varsta, ci spre o intelegere completa a radioizotopilor si a degradarii lor in istoria pamantului intr-un cadru creationist biblic.

Un domeniu crucial pe care proiectul RATE nu l-a atins a fost problema cat de fiabile au fost determinarile ratelor de descompunere ale radioizotopilor, care sunt atat de cruciale pentru calibrarea acestor „ceasuri”. Intr-adevar, inainte de aceasta serie prezenta de lucrari (Snelling 2014a, b; 2015a, b; 2016) nu au existat nicio incercare in literatura creationista de a trece in revista modul in care au fost injumatatirea timpului de injumatatire a radioizotopilor parinti folositi in datarile geologice de lunga durata. hotarat si sa adune toate determinarile raportate in literatura de specialitate pentru a discuta exactitatea valorilor acceptate in prezent. La urma urmei, determinarile exacte ale varstei radioizotopului depind de determinarile exacte ale constantelor de decadere sau ale timpului de injumatatire a radiizotopilor parinti respectivi. Fiabilitatea celorlalte doua presupuneri pe care se bazeaza aceste presupuse metode de datare absolute, adica: conditiile de pornire si nicio contaminare a sistemelor inchise nu sunt aprobate. Totusi, acestea pot fi evitate oarecum prin tehnica izochinc, deoarece este independent de conditiile de pornire si se pretinde a fi sensibil la dezvaluirea oricarei contaminari, care este inca semnificativ mai buna decat orice metoda radioizotopa pentru determinarea varstelor formatiunilor de roca. Punctele de date care nu se incadreaza pe izochron sunt pur si simplu ignorate, deoarece valorile lor sunt considerate ca urmare a contaminarii. Ca aceasta practica obisnuita este ilustrata cu numeroase exemple citate din literatura de specialitate de Faure si Mensing (2005) si Dickin (2005). Pe de alta parte, s-ar putea sustine ca aceasta eliminare a punctelor de date care nu se incadreaza in izoincron este arbitrara si, prin urmare, nu este o stiinta buna, pentru ca se presupune doar ca valorile „aberante” se datoreaza contaminarii, mai degraba decat cele dovedite a fi asa. Intr-adevar, pentru a elimina aceste valori in orice set de date, trebuie sa stabilim un motiv pentru eliminarea acelor puncte de date care nu pot fi discutate in mod rezonabil.

Pentru a remedia aceasta deficienta, Snelling (2014a, b; 2015a, b; 2016) a documentat metodologia din spatele si istoricul determinarii constantelor de decadere si a timpului de injumatatire a radioizotopilor parti 87Rb, 176Lu, 187Re, 147Sm si 40K care sunt utilizate ca baza pentru metodele de intalnire Rb-Sr, Lu-Hf, Re-Os, Sm-Nd, K-Ar si, respectiv, Ar-Ar. El a aratat ca exista inca o anumita incertitudine in ceea ce priveste valorile acestor masuri ale ratelor de descompunere 87Rb, 176Lu si 40K, in contrast cu acordul aparent privind ratele de decadere 187Re si 147Sm. Aceasta incertitudine este deosebit de importanta in determinarile ratei de descompunere 176Lu prin experimente de numarare directa fizica. In plus, valorile determinate ale ratei de descompunere 87Rb difera atunci cand varstele Rb-Sr sunt calibrate fata de varstele U-Pb ale acelorasi minerale si roci terestre sau ale acelorasi meteoriti si roci lunare. In mod ironic, ritmurile de descompunere lente ale izotopilor, cum ar fi 87Rb, 176Lu, 187Re si 147Sm, sunt utilizate pentru datarea in timp profund care face atat de dificila masurarea precisa a ratelor de degradare. Astfel, s-ar putea sustine ca masurarile directe ale ratelor de descompunere ale acestora ar trebui sa fie singurele dovezi experimentale acceptabile, mai ales ca masurarile care sunt calibrate in raport cu alte sisteme de radioizotop sunt deja partinite de metodologia acceptata in prezent, folosita de comunitatea seculara in metodele lor de datare in roca. Cu toate acestea, injumatatirile de decadere 87Rb, 176Lu, 187Re, 147Sm si 40K au fost calibrate pana la urma cu sistemele de radioizotop U-Pb. Acesta este cazul chiar si pentru timpul de injumatatire in decadenta de 147 Sm a carui valoare acceptata nu s-a schimbat de cand a fost calibrata in raport cu datarea U-Pb a doi meteoriti in anii 1970, in ciuda faptului ca experimentele mai recente de numarare fizica directa sugereaza un valoare mai mare. Astfel, increderea in radioizotopul U-Pb ca „standard de aur” este foarte indoielnica, deoarece acum se cunosc variatii masurate ale raportului 238U / 235U care sunt critice pentru acea metoda (Brennecka si Wadhwa 2012; Hiess et al. 2012), precum si incertitudini cu privire la valorile ratei de descompunere 238U si 235U (Mattinson 2010; Schoene si colab. 2006; Schon, Winkler si Kutschera 2004; Villa et al. 2016). in ciuda faptului ca experimentele de contorizare directa fizica mai amanuntite sugereaza o valoare mai mare. Astfel, increderea in radioizotopul U-Pb ca „standard de aur” este foarte indoielnica, deoarece acum se cunosc variatii masurate ale raportului 238U / 235U care sunt critice pentru acea metoda (Brennecka si Wadhwa 2012; Hiess et al. 2012), precum si incertitudini cu privire la valorile ratei de descompunere 238U si 235U (Mattinson 2010; Schoene si colab. 2006; Schon, Winkler si Kutschera 2004; Villa et al. 2016). in ciuda faptului ca experimentele de contorizare directa fizica mai amanuntite sugereaza o valoare mai mare. Astfel, increderea in radioizotopul U-Pb ca „standard de aur” este foarte indoielnica, deoarece acum se cunosc variatii masurate ale raportului 238U / 235U care sunt critice pentru acea metoda (Brennecka si Wadhwa 2012; Hiess et al. 2012), precum si incertitudini cu privire la valorile ratei de descompunere 238U si 235U (Mattinson 2010; Schoene si colab. 2006; Schon, Winkler si Kutschera 2004; Villa et al. 2016).

Prin urmare, obiectivul acestei contributii este documentarea in continuare a metodologiei din spatele si istoricul determinarii constantelor actuale de descompunere si a timpului de injumatatire a radioizotopilor parinti folositi ca baza pentru metodele de intalnire de varsta lunga. Trebuie sa exploram cat de exacte sunt aceste determinari, daca exista intr-adevar consensul asupra valorilor standard pentru timpul de injumatatire si constantele de degradare si cat de independente si obiective sunt valorile standard una dintre alta intre diferitele metode. Desigur, este de asteptat ca fiecare izotop radioactiv de lunga durata sa prezinte variatii si incertitudini similare in masuratorile de injumatatire, deoarece acestea sunt dificile de facut. In orice caz, chiar si mici variatii si incertitudini in valorile timpului de injumatatire au ca rezultat variatii mari si incertitudini in varstele calculate pentru roci si minerale si ramane intrebarea daca valorile timpului de injumatatire pentru fiecare radioizotop parinte de lunga durata sunt determinate in mod independent. Continuam aici cu determinarile ratelor de descompunere ale uraniului-238 (238U) si ale uraniului-235 (235U), care sunt baza metodelor de datare U-Pb si Pb-Pb.

Uraniu, 238U si 235U Decay si metodele de datare U-Pb

Determinarea izotopilor de uraniu 238U si 235U fata de izotopii stabili de plumb 206Pb si respectiv 207Pb reprezinta baza celor mai utilizate metode de datare radioizotop. Acestea deriva nu numai din transformarea 238U si 235U in 206Pb si respectiv 207Pb, dar deriva si din „evolutia” de plumb comun 204Pb dependenta de decaderea fiicelor intermediare de 238U si 235U si din compozitia izotopica rezultata din fiica acumulatoare He (heliu). Determinarile de varsta ale rocilor bazate pe descompunerea U si pe acumularea rezultata de Pb si He au fost incercate pentru prima data in primii ani ai secolului XX de Rutherford (1906) si Boltwood (1907). Ulterior,

Inventia primului spectrometru de masa de Thomson (1911) a fost urmata de lucrarile lui Dempster (1918) si Ashton (1919), care au proiectat spectrografele de masa pe care le-au folosit in anii urmatori pentru a descoperi izotopii care apar in mod natural la majoritatea elementelor. in tabelul periodic si pentru a masura masele si abundentele lor. Proiectarea spectrografelor de masa a fost imbunatatita in continuare in anii 1930, dar spectrometrele de masa bazate pe un design realizat de Nier (1940) au facut posibila masurarea si interpretarea variatiilor compozitiei izotopice a anumitor elemente din materiale naturale, cum ar fi mineralele si roci. Spectrometrele de masa moderne urmeaza designul sau si obtin un nivel ridicat de precizie si fiabilitate a functionarii, care permit masurarea raporturilor de izotopi pentru datarea radioizotopului, cum este cea bazata pe compozitia izotopica a Pb datorita descompunerii de la U la Pb, dar si pe raporturile izotopice ale Pb comune. Ca urmare a perfectionarii continue a procedurilor analitice si a sofisticarii instrumentatiei, metodele de datare radioizotop U-Pb si Pb-Pb sunt considerate acum cele mai precise si precise geocronometre pentru determinarea varstelor terestre si extraterestre minerale si roci.

Geochimia Uraniului

Uraniul este elementul 92 ( Z = 92) si un membru al seriei de actinide in care orbitalele de 5 f sunt umplute progresiv cu electroni. Apare natural in starea de oxidare tetravalenta U4 + cu o raza ionica de 1,05 A. Dar in conditii de oxidare formeaza ionul de uranil (UO22 +) in care U are o valenta de 6+. Ionul de uranil formeaza compusi solubili in apa, deci U este un element mobil in conditii de oxidare. Spre deosebire de U, Pb ( Z= 82) este in perioada 6 si este un grup 14 de metal post-tranzitional. Este insolubil in apa, dar este un element calcofil, deoarece reactioneaza cu sulful. Formeaza ioni Pb2 + si Pb4 + cu raze ionice de 1,32 A si respectiv 0,91 A, deci ionii Pb nu pot substitui ionii U in minerale, deoarece Pb2 + are incarcatura ionica gresita, iar ionul Pb4 + are o raza ionica mai mica decat ionul U4 +.

In cursul topirii partiale a rocilor din mantia pamantului, U este concentrata in faza lichida (topita) si devine astfel incorporata in produsele mai bogate in silice (Faure si Mensing 2005; Rudnick si Gao 2005). Astfel, diferentierea geochimica progresiva a mantiei superioare a pamantului a imbogatit rocile crustei continentale a pamantului in U, comparativ cu cele ale mantei superioare. In medie, 1,3 ppm U este cel mai abundent cincizeci si cel mai abundent element din scoarta terestra, in timp ce Pb este considerat un element destul de comun in scoarta terestra cu o medie de 11 ppm (Rudnick si Gao 2005). Concentratiile de U si Pb cresc de la roci bazaltice (0,5 ppm U si 4 ppm Pb) la granite (5 ppm U si 23 ppm Pb) (Faure si Mensing 2005). Concentratiile de U din mineralele silicate obisnuite formand roca sunt uniform reduse, de ordinul a cativa ppm sau mai putin. In schimb, U apare in principal in anumite minerale accesorii, in care este fie un component major sau inlocuieste alte elemente. Aceste minerale includ uraninitul, zirconul, baddeleyitul, monazitul, apatitul si sfinul (titanita).

238U si 235U degradare

Uraniul are trei izotopi naturali, 238U, 235U si 234U, toate fiind radioactive. 238U si 235U sunt izotopii U principali pe care fiecare parinte un lant de fiice radioactive care se termina in izotopi stabili ai Pb. Scaderea 238U da nastere la ceea ce se numeste seria de uraniu, care include 234U ca una dintre fiicele intermediare si se termina in 206Pb stabil (fig. 1). Decaderea de la 238U la 206Pb poate fi rezumata prin ecuatie

unde Q = 47,4 MeV pe atom sau 0,71 calorii pe gram pe an (Wetherill 1966). Fiecare atom de 238U care se descompune produce un atom de 206Pb prin emisia de opt particule α si sase particule β. Parametrul Q reprezinta suma energiilor de descompunere a intregii serii in unitati de milioane de volti de electroni si calorii de caldura produse pe gram pe an. Mai multe fiice intermediare din aceasta serie (fig. 1) sufera o degradare ramificata care implica emisia fie a unei particule α, fie a unei particule β. Prin urmare, lantul se imparte in ramuri separate, dar 206Pb este produsul final stabil al tuturor cailor de descompunere posibile.

Diminuarea 235U da nastere la ceea ce se numeste seria actinium (fig. 2), care se incheie cu 207Pb stabil dupa emisia a sapte particule α si patru particule β, asa cum este rezumat de ecuatie

unde Q = 45,2 MeV pe atom sau 4,3 calorii pe gram pe an (Wetherill 1966). Aceasta serie se ramifica, de asemenea, asa cum se arata in Fig. 2.

In ciuda faptului ca exista 33 de izotopi din 12 elemente formate ca fiice intermediare in aceste doua serii de descompunere (fara a numara 4He), niciunul nu este membru al mai multor serii. Cu alte cuvinte, fiecare lant de degradare conduce intotdeauna prin setul sau unic de izotopi intermediari la formarea unui izotop Pb specific stabil. Cazarea 238U produce intotdeauna 206Pb, iar 235U produce intotdeauna 207Pb.

Timpul de injumatatire de 238U si 235U sunt mult mai lungi decat cei ai izotopilor fiici intermediari. Prin urmare, aceste serii de descompunere indeplinesc conditia necesara pentru stabilirea echilibrului secular, cu conditia ca niciuna dintre fiicele intermediare sa nu scape din mineralul purtator de U sau sa fi fost adaugata din surse externe (Faure si Mensing 2005) si sa treaca suficient timp. Atunci cand exista un echilibru secular intr-un mineral purtator de U, deoarece este un sistem inchis, ratele de descompunere ale fiicelor intermediare sunt egale cu cele ale parintilor respectivi si, astfel, rata de productie a fiicei stabile la sfarsitul lantului de descompunere este egala cu rata de descompunere a parintelui sau in fruntea acelui lant. Prin urmare, descompunerea 238U si 235U in mineralele in care s-a stabilit echilibrul secular poate fi tratata ca si cum s-a produs direct la izotopii respectivi 206Pb si 207Pb. Drept urmare, cresterea acestor izotopi radiogeni Pb poate fi descrisa prin ecuatiile (1) si (2), care sunt similare cu ecuatiile utilizate pentru a reprezenta descompunerea de 87Rb la 87Sr si 147Sm la 143Nd.

Metodele de intalnire U-Pb

Acumularea de atomi fiici stabili de la descompunerea atomilor parinti in timp este exprimata prin ecuatia cunoscuta sub numele de legea radioactivitatii, si anume

unde D * este numarul de atomi fiici stabili radiogenici masurati, N este numarul de atomi parinti masurati ramasi, λ este constanta de descompunere (rata de degradare) si t este timpul de la inceperea descompunerii atomilor parinti (Faure si Mensing 2005 ). Deoarece D * si N pot fi masurate intr-un mineral, atunci daca λ este cunoscuta ecuatia poate fi rezolvata pentru t , care este astfel declarata a fi varsta mineralului. Astfel, acumularea de 206Pb si 207Pb radiogenic stabile prin descompunerea parintilor respectivi 238U si 235U intr-un mineral este guvernata de ecuatii derivabile din ecuatia (3) dupa cum urmeaza

unde λ1 si λ2 sunt constantele de descompunere ale 238U si respectiv 235U; 238U / 204Pb si 235U / 204Pb sunt raporturi ale acestor izotopi calculate din concentratiile masurate de U si Pb in mineral; iar subscriptul i se refera la valorile initiale ale raporturilor 206Pb / 204Pb si 207Pb / 204Pb.

Pana in prezent, mineralele purtatoare de U prin metodele U-Pb, concentratiile U si Pb sunt masurate printr-o tehnica analitica adecvata (de obicei dilutie izotopica), iar compozitia izotopica a Pb este determinata folosind un spectrometru de masa cu sursa solida, un spectrometru de masa cu sonda ionica sau un spectrometru de masa ICP. Datele U-Pb sunt calculate cu ajutorul ecuatiilor (4) si (5) fiind rezolvate pentru t folosind valorile asumate ale raporturilor izotopi initiale ale Pb (de exemplu, Ludwig 1993) dupa cum urmeaza

Acestea sunt cunoscute ca varste ale modelului 206Pb si respectiv 207Pb. Sunt independenti unul de celalalt, dar vor fi concordanti (adica sunt de acord intre ei) daca esantioanele minerale indeplinesc conditiile pentru intalnire (Faure si Mensing 2005):

1. Mineralul a ramas inchis U si Pb, si toate fiicele intermediare de-a lungul istoriei sale;
2. Valorile corecte sunt utilizate pentru raporturile initiale de izotop Pb;
3. Constantele de descompunere ale 238U si 235U sunt cunoscute cu exactitate;
4. Compozitia izotopica a U este normala si nu a fost modificata prin fractionarea izotopilor sau prin aparitia unei reactii in lant natural bazate pe fisiunea indusa de 235U; si
5. Toate rezultatele analitice sunt corecte si fara erori sistematice.

Presupunerea ca esantioanele datate au ramas inchise U, Pb si tuturor fiicelor intermediare de-a lungul istoriei lor „este satisfacuta doar in cazuri rare, deoarece U este un element mobil in mediile oxidante si, prin urmare, tinde sa se piarda in timpul intemperiilor chimice” (Faure si Mensing 2005, 219, accentul lor). Este clar greu de crezut ca aceasta presupunere este intr-adevar satisfacuta pe parcursul a milioane sau miliarde de ani revendicati. In plus, emisia de particule α provoaca deteriorarea radiatiilor la structurile cristaline ale mineralelor care gazduiesc U, ceea ce faciliteaza pierderea Pb si a celorlalte fiice intermediare din ambele lanturi de degradare. In consecinta, datele U-Pb pentru roci si minerale sunt rareori concordante, astfel incat au fost concepute proceduri pentru a depasi aceasta problema.

Alegerea raporturilor initiale de izotop Pb pare sa fie o problema numai pentru roci si minerale care au date U / Pb scazute si, in plus, sunt tinere. Valorile numerice ale raporturilor initiale ale izotopilor Pb nu par sa afecteze in mod semnificativ varstele U-Pb calculate ale rocilor precambriene si ale mineralelor care au raporturi U / Pb ridicate, deoarece raporturile lor de izotop Pb in majoritatea cazurilor ating valori mari. Desigur, acest lucru este valabil numai daca se presupune ca putin sau deloc 206Pb sau 207Pb au fost initial prezenti in acele roci.

Constantele de decadere si timpul de injumatatire de 238U si 235U au fost fixate de Subcomisia de Geocronologie a Uniunii Internationale de Stiinte Geologice (IUGS) in 1975 (Steiger si Jager 1977). In acelasi timp, a fost adoptata o valoare de 137,88 pentru raportul 238U / 235U. De atunci, aceste valori au fost utilizate in aproape toate calculele de varsta U-Pb, pentru a evita orice confuzie potentiala prin utilizarea diferitelor valori. S-a afirmat continuu ca valorile numerice ale constantelor de decadere 238U si 235U si ale perioadei de injumatatire sunt probabil cunoscute mai precis ca cele ale altor radionuclizi cu viata lunga datorita importantei lor in industria nucleara. Prin urmare, minerale refractare, purtatoare de U, cum ar fi zirconul (ZrSiO4), care adesea dau varste U-Pb concordante, au fost utilizate pentru a rafina (adica

Trebuie mentionat aici ca ratele de descompunere nu sunt doar masurate si exprimate prin parametrul cunoscut sub numele de constanta de descompunere (λ), ci si prin parametrul numit timpul de injumatatire (t½). Constanta de descompunere poate fi definita drept probabilitatea pe unitatea de timp a unui anumit nucleu in descompunere, in timp ce timpul de injumatatire este timpul necesar pentru jumatate dintr-un numar dat de atomii radionuclidului mama sa se descompuna. Cele doua cantitati pot fi aproape utilizate interschimbabil, deoarece sunt legate de ecuatie:

In plus, problema abundentelor izotopilor U si, prin urmare, valoarea adoptata a raportului 238U / 235U merita aici alte comentarii. Au fost raportate diferente reale in compozitia izotopica a U terestre si extraterestre. De exemplu, depozitele de uraniu de varsta precambriana la Oklo, in Gabon, Africa s-a dovedit a fi epuizata semnificativ in 235U, deoarece 235U pare sa fi fost consumata de fisiunea indusa de neutroni atunci cand aceste depozite de uraniu de inalta calitate au devenit reactoare naturale de fisiune la 1,8 Byr. acum (Cowan 1976; Kuroda 1982; Lancelot, Vitrac si Allegre 1975). Abundenta de 235U in minereul extras la Oklo a fost la fel de scazuta cu 0,3%, comparativ cu 0,725% in U normal. Astfel, raportul 238U / 235U este la fel de ridicat in minereul Oklo U la 333,33 comparativ cu 137,88 normal. Cu toate acestea, reactoarele naturale de fisiune par a fi rare. Prin urmare, pana de curand nu au existat dovezi convingatoare, dimpotriva, deci determinarile de varsta ale rocilor si mineralelor terestre si lunare, precum si ale meteoritelor si mineralelor acestora, prin metoda U-Pb au fost si continua sa fie, pe baza unei valori de 137,88. pentru raportul actual 238U / 235U. Se sustine ca efectul pierderii de Pb asupra datelor U-Pb poate fi redus la minimum calculand o data pe baza raportului 207Pb / 206Pb care se presupune ca este insensibil la pierderile recente de Pb, cu conditia ca Pb care s-a pierdut din mineral sa aiba aceeasi compozitie izotopica ca Pb care a ramas, adica nu a existat o fractionare izotopica. Relatia dintre raportul 207Pb / 206Pb si timpul rezulta din diferenta in timpul de injumatatire dintre 238U si 235U. Ecuatia dorita este obtinuta prin combinarea ecuatiilor (4) si (5) de mai sus:

Aceasta ecuatie are mai multe proprietati interesante (Faure si Mensing 2005):

1. Acesta implica raportul 235U / 238U care la 1 / 137.88 este considerat o constanta pentru toate U cu compozitie izotopica normala pe si pe pamant, luna, Marte si meteoritii in prezent.

2. Ecuatia nu necesita cunoasterea concentratiilor U si Pb si implica numai raporturi izotopice ale Pb.

3. Partea stanga a ecuatiei (9) este egala cu raportul 207Pb / 206Pb al Pb radiogenic:

   unde asteriscul * identifica izotopii radiogenici.

4. Ecuatia (9) nu poate fi rezolvata pentru t prin mijloace algebice, deoarece este transcendentala, dar poate fi rezolvata prin iteratie si prin interpretare intr-un tabel.

O dificultate apare in solutia ecuatiei (9) atunci cand t = 0, deoarece da rezultatul nedeterminat 0/0. Aceasta dificultate este depasita cu ajutorul regulii lui Hospital (Faure si Mensing 2005), care necesita ca functiile diferentiate sa fie diferentiate pe intregul interval deschis in cauza, adica de la milioane la miliarde de ani. Aplicand aceasta regula, valoarea lui (207Pb / 206Pb) * la momentul actual ( t = 0) este

Ecuatia (11) indica faptul ca (207Pb / 206Pb) * care se formeaza prin descompunerea 238U si 235U in momentul actual este egal cu ratele de descompunere ale acestor doi izotopi U in momentul de fata. Substituind ecuatia (11) valorile relevante pentru raportul 235U / 238U si constantele de descompunere λ1 si λ2 obtin o valoare in prezent ( t = 0) pentru (207Pb / 206Pb) * de 0,04604. (Parentetic, aceasta procedura prezice astfel un raport 207Pb / 206Pb de 0,04604 la crearea universului.)

Valorile numerice ale ( e λ1 t – 1) si ( e λ2 t – 1) sunt enumerate in tabelul 1 si obtin raporturile (207Pb / 206Pb) * pentru cresterea valorilor de t variind de la t = 0 la t = 4.6 Byr. Acest tabel poate fi utilizat pentru a rezolva ecuatia (9) pentru t prin interpolare liniara bazata pe raportul (207Pb / 206Pb) * calculat din ecuatia (10). In schimb, determinand raportul (207Pb / 206Pb) * dintr-un mineral din masuratorile raporturilor sale de izotop Pb, varsta ( t ) a mineralului poate fi calculata prin interpolarea liniara intre valorile raportului (207Pb / 206Pb) * din tabelul 1 Aceasta este cunoscuta sub numele de varsta model 207Pb-206Pb.

Tabelul 1. Valorile numerice ale e λ1 t – 1 si e λ2 t – 1 si ale raportului radiogenic (207Pb / 206Pb) * in functie de varsta t (dupa Faure si Mensing 2005; Wetherill 1956, 1963). Expresiile enumerate in capul fiecarei coloane a tabelului apar in ecuatiile (9) si (10) din text. t , × 109 y e λ1 t – 1 e λ2 t– 1 207Pb * / 206Pb 0,0 0,0000 0,0000 0,04604 0,2 0,0315 0,2177 0,05012 0,4 0,0640 0,4828 0,05471 0,6 0,0975 0,8056 0,05992 0,8 0,1321 1,1987 0,06581 1,0 0,1678 1,6774 0,07250 1,2 0,2046 2,2603 0,08012 1,4 0,2426 2,9701 0,08879 1,6 0,2817 3,8344 0,09872 1,8 0,3221 4,8869 0,11004 2,0 ​​0,3638 6,1685 0,12298 2,2 0,4067 7,7292 0,13783 2,4 0,4511 9,6296 0,15482 2,6 0,4968 11,9437 0,17436 2,8 0,5440 14,7617 0,19680 3,0 0,5926 18,1931 0,22266 3,2 0,6428 22,3716 0,25241 3,4 0,6946 27,4597 0,28672 3,6 0,7480 33,6556 0,32634 3,8 0,8030 41,2004 0,37212 4,0 0,8599 50,3878 0,42498 4,2 0,9185 61,5752 0,48623 4,4 0,9789 75,1984 0,55714 4,6 1,0413 91.7873 0.63930

Desi U apare intr-un numar mare de minerale, doar cateva sunt potrivite pentru intalnirea prin metodele U-Pb. Pentru a fi util pentru datare, un mineral trebuie sa fie retentiv in raport cu U, Pb si fiicele intermediare si trebuie distribuit pe scara larga intr-o varietate de roci. Mineralele care satisfac aceste conditii includ zirconul, baddeleyitul, monazitul, apatitul si sfinul (titanita). Toate aceste minerale contin cantitati de U, dar concentratii scazute de Pb, oferindu-le raporturi U / Pb ridicate favorabile pentru intalnire. De exemplu, concentratiile de U in zirconuri variaza de la cateva sute la cateva mii de parti pe milion si in medie 1350 ppm (Faure si Mensing 2005). Prezenta U in zircon se datoreaza substitutiei izomorfe in reteaua de cristal de zircon a U4 + (raza ionica 1,05 A) pentru Zr4 + (0,87 A), desi aceasta substitutie este limitata de diferentele din razele lor ionice. Cu toate acestea, in timp ce U4 + este admis in cristale de zircon, Pb2 + se pretinde a fi exclus din cauza razei sale ionice mari (1,32 A) si a incarcarii sale scazute (2+). Prin urmare, se presupune ca zirconii contin foarte putini Pb la momentul formarii lor si au raporturi U / Pb ridicate. Acest lucru pare sa-si sporeasca sensibilitatea ca geocronometru, astfel incat zirconii de cateva decenii au devenit din ce in ce mai folositi pentru datarea prin metodele U-Pb.

Cateva presupuneri implicate in diferitele modele U-Pb si Pb-Pb si metodele de datare a izochronului au o valabilitate oarecum tenuoasa, deoarece se bazeaza pe o istorie anterioara evolutiva uniformitara necunoscuta si neconfirmata. Astfel, Snelling (2000) a documentat pe larg cu numeroase exemple din literatura de specialitate a numeroaselor esecuri ale acestor metode de datare radioizotop din cauza mostenirii si contaminarii, contrar a doua dintre cele trei presupuneri subiacente implicate in aceste metode. Cu toate acestea, toate aceste metode depind de cunoasterea cu exactitate a constantelor de decadere sau a timpului de injumatatire a vietii de 238U si 235U. Mai mult, compozitia izotopica a U trebuie sa fi fost normala si nu trebuie sa fi fost modificata prin fractionarea izotopilor sau prin aparitia unei reactii in lant natural bazate pe fisiunea indusa de 235U, adica raportul 238U / 235U trebuie cunoscut si trebuie sa fi ramas constant la aceasta valoare. Asadar, la determinarile acestor valori cruciale ne transformam acum.

238U si 235U Metode de determinare a perioadei de injumatatire a duratei de viata

Din 1932 au fost utilizate trei abordari pentru a determina constantele de decadere si timpul de injumatatire al izotopilor radioactivi 238U si 235U de lunga durata – numarare directa, comparatii geologice si revizuire critica si reevaluare a determinarilor experimentale anterioare atat prin numarare directa, cat si geologica comparatii.

Numarare directa

In aceasta tehnica, experimentele necesita pur si simplu determinarea ratei de emisie α dintr-o greutate cunoscuta a izotopului. Activitatea α este contorizata folosind diferite instrumente adecvate, apoi divizata la numarul total de atomi radioactivi din esantionul utilizat. In practica, determinarea greutatilor esantioanelor necesita:

1. analiza chimica a cantitatii de uraniu prezent,
2. teste pentru prezenta altor elemente interferente,
3. analiza spectrometrica de masa pentru a determina fractia de uraniu prezenta sub forma izotopului dorit si
4. o tehnica de preparare a esantionului care a asigurat ca fiecare proba contine o greutate cunoscuta cu exactitate.

Determinarea ratei de emisie α necesita acest lucru

1. fiecare esantion sa fie numarat cu o eficienta de numarare cunoscuta,
2. fiecare esantion este numarat suficient de mult pentru a face neglijabila eroarea generala de numarare statistica si
3. trebuie facuta o analiza energetica pentru a determina fractia activitatii α totale derivata din izotopul de interes (desi un spectrometru alfa nu ar trebui sa necesite o analiza energetica cu probe pregatite corespunzator).

Printre dificultatile acestei abordari se numara auto-ecranarea esantioanelor solide cu grosime fina, activitatile α specifice specifice scazute, cunoasterea imprecisa a compozitiei izotopice a elementului parinte, detectarea α-descompuneri cu energie foarte scazuta si probleme cu eficienta detectorului si factorii de geometrie (Begemann si colab., 2001).

Rata de descompunere 238U

O revizuire a literaturii releva faptul ca doar noua experimente de numarare directa pentru a determina rata de descompunere 238U au fost efectuate de la prima in 1932 (Kovarik si Adams 1932). Mai mult, ultima dintre cele noua experimente a fost in 1971 (Jaffey si colab. 1971) si niciunul nu a fost raportat in cei 45 de ani de atunci. Astfel, Jaffey si colab. (1971) valoarea perioadei de injumatatire 238U ramane standardul inca utilizat in prezent in geocronologie (Schmitz 2012; Villa si colab. 2016). In ultimii 45 de ani, orice rafinari la aceasta valoare contabilizata direct a perioadei de injumatatire de la 238U au fost prin reevaluarea critica a datelor corectate din toate cele noua experimente timpurii (1932-1971) sau prin comparatii geologice.

In cele noua experimente de numarare directa pentru a determina rata de descompunere 238U au fost utilizate diferite probe. Cei mai multi au folosit ceea ce a fost descris drept „uraniu natural” (Curtiss, Stockman si Brown 1941; Kienberger 1949; Kovarik si Adams 1932, 1955; Schiedt 1935; Steyn si Strelow 1960), probabil sub forma U3O8. Cu toate acestea, in cazul experimentului Curtiss, Stockman si Brown (1941), acesta a inceput cu un compus de uraniu pulverizat pe un disc de platina care a fost aprins sa straluceasca intr-o flacara a arzatorului pentru a produce, probabil, U3O8. Alti experimentatori au folosit si alti compusi de uraniu, cum ar fi azotatul de uraniu (Jaffey si colab. 1971; Leachman si Schmitt 1957) sau „uraniu epuizat” (Kienberger 1949; Leachman si Schmitt 1957).

Mai mult, diferitii experimentatori au utilizat diferite proceduri de preparare a probelor. Kovarik si Adams (1932, 1955) si-au pregatit cele doua probe prin asezarea lenta a particulelor foarte fine de U3O8 din cloroform pe placi de aluminiu. Placile au fost cantarite inainte de acoperire si, ulterior, cand straturile subtiri de U3O8 s-au uscat. Grosimile medii sau densitatile de suprafata ale filmelor U3O8 au fost de 0,4 si 1,6 mg U3O8 pe cm2. In schimb, Schiedt (1935) a electroplat doua probe de „uraniu natural” pe placi cu o densitate de suprafata de 1 mg pe cm2 pentru masurarea activitatilor lor specifice, inainte de a fi dizolvata si analizata chimic. Cu toate acestea, dupa cum s-a mentionat deja, Curtiss, Stockman si Brown (1941) au pulverizat un „compus de uraniu” pe un disc de platina si apoi l-au aprins pana cand au stralucit intr-un arzator, probabil, la U3O8, si cantarit pentru a determina densitatea medie a suprafetei inainte de a masura activitatea α. Si totusi, intr-o procedura diferita, Kienberger (1949) a preparat probe atat de uraniu natural, cat si de „uraniu foarte saracit”, prin electroplarea greutatilor cunoscute de uraniu inainte de a masura activitatile specifice si, ulterior, a analiza pentru uraniu rezidual in solutiile reziduale sub forma de verificare incrucisata. Pe de alta parte, masurarea timpului de injumatatire de 238U a fost intamplatoare in experimentul lui Leachman si Schmitt (1957), care au folosit 238U epuizate ca probe de azotat de uraniu pictate pe placi de platina, care au fost ignitate la U3O8 si cantarite pentru a determina o medie densitatea suprafetei de 0,2 mg pe cm2 inainte de masurarea activitatilor α. Steyn si Strelow (1960) au dizolvat probe de uraniu natural intr-un scintilator lichid organic si fetele β-active separate de solutii (ceea ce ar fi fost o masurare dificila chiar si cu tehnologia actuala). In cele din urma, Jaffey et al. (1971) a folosit alicotele cantarite de solutii stoc apoase de azotat de uranil (se presupune, dar nu sunt declarate, urmarite de Institutul National de Standarde) a caror puritate chimica a fost verificata, care au fost sigilate in fiole de polietilena. Fiolele au fost cantarite inainte si dupa umplere pentru a determina greutatea exacta a fiecarui alicot. Alicotele cantarite au adaugat alcool izopropilic inainte de a fi transferate intr-o celula in care uraniul a fost placat molecular pe placi de aluminiu, astfel incat densitatea de suprafata de 238U pe proba a variat de la 0,3 la 0,5 mg pe cm2.

In aceste experimente au fost utilizate diferite instrumente pentru numararea directa a activitatilor α pentru a determina rata de descompunere 238U (timpul de injumatatire). Curtiss, Stockman si Brown (1941), Kienberger (1949), Kovarik si Adams (1932, 1955), Leachman si Schmitt (1957) si Schiedt (1935) au folosit camere de ioni, desi au folosit diverse aranjamente si alinieri ale echipamentului. . Camerele ionice nu pot distinge intre radiatiile beta, gamma sau alfa si, prin urmare, nu pot produce un spectru energetic al radiatiei incidente. Kovarik si Adams (1932, 1955) au folosit o placa forata cu grija de gauri de colimator peste esantioanele lor, astfel incat fiecare gaura, in efect, a actionat ca un contor de geometrie scazuta al carui factor de geometrie putea fi calculat. Astfel, dispersia inapoi si autoabsorbtia esantionului au fost aparent eliminate. In orice caz, Schiedt (1935) a folosit o camera ionica (contor de particule α) cu „geometrie intermediara”, in timp ce Curtiss, Stockman si Brown (1941), Kienberger (1949), si Leachman si Schmitt (1957) au folosit toate instrumentele cu geometrie 2π, unghiul de numarare solid. In fiecare experiment, corectiile de raspandire si autoabsorbtie a particulelor α trebuie sa fie calculate si luate in considerare in determinarile si incertitudinile acestora. Astfel de corectii, desi sunt fezabile, sunt greu de facut cu exactitatea dorita.

In schimb, Steyn si Strelow (1960) au folosit un scintilator lichid cu geometria 4π (un unghi mai mare de numarare solid), in timp ce Jaffey et al. (1971) a folosit un contor proportional cu geometrie intermediara (fig. 3). Jaffey et al. (1971) s-a descurcat foarte mult pentru a descrie in detaliu instrumentul pe care l-au folosit si de ce l-au folosit. Ei au sustinut ca corectiile de raspandire si autoabsorbtie nu sunt necesare atunci cand particulele α masurate sunt limitate la cele emise in unghi destul de mare cu suprafata placii de proba. Acest lucru se datoreaza faptului ca absorbtia in probele moleculare uniform depuse, pe care le-au utilizat are loc numai pentru particule α emise sub unghiuri mici fata de suprafetele esantioanelor, in timp ce particule de α imprastiate inapoi, care rezulta asa cum se intampla in urma imprastierii electronice multiple , sunt si un fenomen unghi relativ mic (Jaffey la al. 1971). Mai mult, deschiderea contorului (KK din fig. 3) trebuia sa fie mare in raport cu diametrul depozitului de proba (pe suportul de proba H din fig. 3), pentru a mentine geometria detectorului constant constanta pe suprafata esantionului. Astfel, un contor de dimensiuni destul de mari (M in fig. 3) a fost de asemenea necesar pentru a face geometria mai putin sensibila la usor erori la masurarea grosimii suportului de proba. In esenta, toate acestea au fost facute astfel incat configuratia detectorului de esantion sa aproximeze o sursa punctuala si, astfel, sa elimine necesitatea unor corectii geometrice complexe la geometria de numarare. Astfel, un contor de dimensiuni destul de mari (M in fig. 3) a fost, de asemenea, necesar pentru a face geometria mai putin sensibila la usor erori la masurarea grosimii suportului probei. In esenta, toate acestea au fost facute astfel incat configuratia detectorului de esantion sa aproximeze o sursa punctuala si, astfel, sa elimine necesitatea unor corectii geometrice complexe la geometria de numarare. Astfel, un contor de dimensiuni destul de mari (M in fig. 3) a fost, de asemenea, necesar pentru a face geometria mai putin sensibila la usor erori la masurarea grosimii suportului probei. In esenta, toate acestea au fost facute astfel incat configuratia detectorului de esantion sa aproximeze o sursa punctuala si, astfel, sa elimine necesitatea unor corectii geometrice complexe la geometria de numarare.

In fiecare dintre aceste experimente, activitatea specifica a 238U in spectrul de energie α a esantionului de uraniu a fost masurata pentru a determina timpul de injumatatire plasmatica 238U. Dupa cum se poate observa in Fig. 4, in timp ce varful 238U domina spectrul de energie α, inaltimea pulsului nu este usor de masurat, avand in vedere latimea varfului, intinderea cozilor de varf si contributiile din ceilalti izotopi U . Jaffey la al. (1971) a furnizat o analiza a modului in care s-au ocupat de acumularea pulsului in cazul in care numararea a fost ridicata si in perioadele moarte ale contoarelor. Acestia au estimat ca incertitudinea din cauza pierderilor in timp mort a fost <0,005%. In orice caz, se presupune in mod normal ca contributia la activitatea α de 238U la activitatea α totala a esantioanelor de uraniu proaspat separate este de 48.875% (presupunand echilibru secular). Pentru a elimina interferentele si, astfel, separa si creste inaltimea pulsului 238U, s-au folosit uneori probe puternic imbogatite in 238U, dar asa cum se poate observa in Fig. 5, poate exista inca o coada semnificativa lunga pana la varful 238U, care poate afecta determinarea activitatii α specifice 238U. La niciun moment acesti experimentatori nu si-au calibrat instrumentul folosind probe de uraniu ale Institutului National de Standarde, desi au folosit probe de oxid de uraniu ale Biroului National de Standarde (BNS) pentru a verifica incrucisat procedura de pregatire a esantioanelor lor pentru contorizarea a.

Faptul ca nu s-au facut alte determinari experimentale ale timpului de injumatatire de la 238U prin numarare directa in cei 45 de ani de la Jaffey et al. (1971) si faptul ca valoarea de injumatatire de 238U pe care au determinat-o este inca valoarea recomandata pentru utilizare in geocronologie (Villa si colab.

porno cu gey http://duncen.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/
porno fat http://instar-research.net/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/
filme porno cu ciini http://whywewine.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/
anamaria prodan porno http://zackallen.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/filme-porno/amatori
porno cu masaj http://captialvisions.info/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/filme-porno/anal
filme porno cu rachel starr http://barbizonsucks.info/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/filme-porno/asiatice
porno cu alba ca zapada http://deltagammaduke.info/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/filme-porno/beeg
porno gang bang http://getitinfo.org/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/filme-porno/blonde
cenusareasa porno http://sanagustinmoccasins.info/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/filme-porno/brazzers
filme porno negrese http://global.guru/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/filme-porno/brunete
defloration porno http://vacctrac.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/filme-porno/chaturbate
porno film izle http://hollielussier.org/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/cuplu-de-amatori-fac-sex-romantic-pe-lenjerie-de-matase-si-se-filmeaza
japonese porno http://musicfromanotherroom.photography/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/adolescenta-blonda-suge-pula-prietenului-ei-care-o-fute-intre-tate-si-apoi-in-cur
porno online hd http://askourdesigner.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/bruneta-cu-ochii-verzi-e-filmata-de-iubit-in-timp-ce-ii-face-blowjob-si-handjob
filme porno cu gravide http://committodevelopment.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/bunaciune-cu-un-super-fund-e-excitata-si-apoi-fututa-de-prietenul-ei-ma-mare-ca-ea
latina porno http://gasrangesratings.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/futai-salbatic-cu-un-cuplu-parca-din-filmele-porno-care-isi-filmeaza-partida-de-sex
miraculos porno http://kellyhomesnewton.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/minora-buna-rau-isi-seduce-prietenul-la-web-apoi-se-masturbeaza-in-fata-lui
porno midget http://ernestsimpson.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/trei-scolarite-fac-sex-dupa-ce-ies-de-la-scoala-si-se-filmeaza-in-timp-ce-isi-dau-limbi
staruri porno http://tellmytavern.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/blonda-inocenta-e-fututa-adanc-in-gat-de-prietenul-ei-care-o-invata-cum-sa-suga-pula
film porno hd http://swishbanner.com/__media__/js/netsoltrademark.php?d=adult66.net/minora-virgina-pusa-in-genunchi-apoi-obligata-sa-suga-pula-tatalui-vitreg

2016), este o marturie uimitoare a abilitatii si minutiunii acestor experimentatori si calibrul numararea instrumentelor si a procedurilor experimentale pe care le-au folosit. Toate detaliile echipamentelor si procedurile de numarare ale acestora sunt detaliate in lucrare. Erorile citate de Jaffey et al. (1971) au fost statistice (eroare standard a mediei), bazate pe imprastierea observata a datelor, care au depasit ceea ce se astepta doar din contorizarea statisticilor. Ei credeau, asa cum se spune in rezumatul lor, ca daca ar prezenta erori sistematice nu ar fi mai mult decat dublarea erorilor citate. Nu si-au dat niciodata motivele pentru aceasta afirmatie, desi pot fi deduse din lunga lor discutie evaluand erorile si incertitudinile la fiecare pas din procedura lor experimentala. Precizia evaluarii erorilor lor a fost ulterior extrasa de Schon, Winkler si Kutschera (2004), care au declarat ca Jaffey et el au tratat in detaliu mai multe surse de incertitudini sistematice. (1971) si asta pentru ca incertitudinea in valoarea de injumatatire a duratei de viata determinata de Jaffey et el. (1971) s-a bazat, in esenta, pe testele lor de consistenta statistica care au utilizat diferite esantioane, concluziile lor fiind considerate bine justificate. Astfel, Schon, Winkler si Kutschera (2004) au dublat incertitudinea in evaluarea lor asupra valorii de injumatatire a perioadei de injumatatire de 238U, pe baza acestei afirmatii a lui Jaffey et al. (1971), iar acest lucru a fost ulterior convenit de Villa si colab. (2016). Cu toate acestea, este incredibil faptul ca un spectrometru alfa de precizie cu mostre depuse cu monostrat nu a fost utilizat ulterior Jaffey et al. (1971) experimente pentru a masura aceasta rata de decadere critica constanta, deoarece tehnologia necesara exista de cel putin la sfarsitul anilor ’70.

Rata de descompunere 235U

O revizuire a literaturii indica faptul ca 11 experimente de numarare directa pentru a determina rata de descompunere 235U au fost efectuate de la prima in 1949 (Kienberger 1949). Ultimul astfel de experiment a fost in 1993 (Bueno si Santos 1993). In cei 23 de ani de atunci, orice rafinari la valoarea contabilizata direct a timpului de injumatatire 235U au fost prin reevaluarea critica a datelor corectate din toate cele 11 experimente (1949-1993) sau prin comparatii geologice. Cu toate acestea, valoarea de injumatatire de 235U determinata de Jaffey et al. (1971) ramane in continuare valoarea folosita de conventie in geocronologie (Villa et al. 2016).

In cele 11 experimente de numarare directa pentru a determina rata de descompunere 235U s-au utilizat diferite probe. Sase au folosit ceea ce a fost descris drept „uraniu natural” (Clark, Spencer-Palmer si Woodward 1957; Deruytter, Schroder si Moore 1965; Kienberger 1949; Sayag 1951; Wurger, Meyer si Huber 1957), probabil sub forma U3O8. Pe de alta parte, patru experimente au folosit ceea ce a fost descris ca „uraniu imbogatit” (Beuno si Santos 1993; Fleming, Ghiorso si Cunningham 1952; Knight 1950; White, Wall si Pontet 1965) si doua experimente au utilizat „uraniu foarte imbogatit”. (Deruytter si Wegener-Penning 1974; Jaffey si colab., 1971). In majoritatea experimentelor nu este clar modul in care probele de uraniu utilizate au fost imbogatite in 235U. Cu toate acestea, Beuno si Santos (1993) au folosit material din elemente combustibile reciclate care contin ≈ 20% 235U.

Procedurile de preparare a probelor utilizate in fiecare experiment nu sunt clare, dar se pare ca, in multe dintre experimente, solutiile de cantarire atent cantarite au fost electroplate pe placi de montare a probelor, care au fost apoi plasate in instrumentele utilizate. Procedura de preparare a probelor folosita de Jaffey et al. (1971) a fost deja descris mai sus. Desigur, in toate aceste experimente, concentratiile de masa ale izotopilor 238U si 235U din solutiile de proba si, astfel, in esantioanele electroplate trebuiau determinate prin procedee independente. In experimentele efectuate de Jaffey et al. (1971) acea procedura a implicat titrari cu solutii de acizi si cantarirea suplimentara a produselor finale, in timp ce White, Wall, si Pontet (1965) au cantarit placile de proba apoi au utilizat spectrofotometria sau coulometria si contorizarea fisiunii din spate dupa contorizarea a. Alti experimentatori au utilizat spectrometre de masa pentru aceste determinari izotopice de masa.

In aceste experimente au fost utilizate, de asemenea, diferite instrumente pentru numararea directa a activitatilor α la probe pentru a determina rata de descompunere 235U (timpul de injumatatire). Clark, Spencer-Palmer si Woodward (1957), Fleming, Ghiorso si Cunningham (1952), Kienberger (1949), Knight (1950), Sayag (1951) si Wurger, Meyer si Huber (1957) au folosit toate ionele camere, desi au folosit diverse aranjamente si alinieri ale echipamentului. Trebuie mentionat ca camerele de ioni sunt utilizate in primul rand pentru a numara radiatiile β si γ, dar pot fi folosite pentru a numara particule α cu precautiile adecvate. Fleming, Ghiorso si Cunningham (1952) au folosit o camera ionica (ca contor de particule α) cu „geometrie intermediara” de dimensiuni masurate, in timp ce Kienberger (1949) a folosit o camera ionica cu geometrie 2π. Pe de alta parte, Deruytter, Schroder si Moore (1965), Deruytter si Wegener-Penning (1974) si White, Wall si Pontet (1965) au folosit toate detectoarele cu stare solida, care in majoritatea experimentelor au fost detectoare de jonctiune cu stare solida. Dupa cum s-a descris deja, Jaffey et al. (1971) au folosit un contor proportional cu geometrie intermediara (fig. 3), pe care au mers la lungimi mari pentru a descrie in detaliu si de ce l-au folosit. Si apoi intr-o abordare cu totul diferita, Beuno si Santos (1993) au folosit un scintilator pe gaz pentru canalul α si un scintilator NaI (Tl-dopat) pentru canalul γ. pe care au mers la lungimi mari pentru a descrie in detaliu si de ce l-au folosit. Si apoi intr-o abordare cu totul diferita, Beuno si Santos (1993) au folosit un scintilator pe gaz pentru canalul α si un scintilator NaI (Tl-dopat) pentru canalul γ. pe care au mers la lungimi mari pentru a descrie in detaliu si de ce l-au folosit. Si apoi intr-o abordare cu totul diferita, Beuno si Santos (1993) au folosit un scintilator pe gaz pentru canalul α si un scintilator NaI (Tl-dopat) pentru canalul γ.

Masurarile timpului de injumatatire 235U nu au fost usor de efectuat in aceste experimente, deoarece in analizele spectrului energetic, varful 235U este secundar varfului 238U (fig. 6). Este necesar sa se masoare varful 235U pentru a se stabili activitatea α specifica 235U pe unitatea de timp pentru a obtine rata de descompunere 235U independent de rata α dominanta si rata de descompunere. De aceea, Bueno si Santos (1993) au folosit doua scintilatoare diferite, astfel incat acestea puteau masura activitatea specifica de 235U prin coincidenta α-γ din canalele respective obtinute de la scintilatoarele respective. Contorul proportional de scintilatie a gazului a fost utilizat pentru a masura activitatea α specifica 235U a sursei lor de esantion U3O8 imbogatita 235U, in timp ce scintilatorul cu stare solida NaI (Tl-dopat) a masurat simultan radiatia γ specifica pentru 231Th, produsul de descompunere imediata a 235U in aceeasi sursa de esantion U3O8 imbogatita cu 235U (a se vedea fig. 2). Pe de alta parte, Fleming, Ghiorso si Cunningham (1952), Knight (1950), White, Wall si Pontet (1965) si Jaffey et al. (1971) toate au masurat activitatea α specifica a varfului 235U din spectrul α-energie, in timp ce Kienberger (1949) a determinat activitatea α specifica a 235U scazand activitatea α specifica a varfului 238U. Dupa cum se poate observa in Fig. 7, Jaffey si colab. (1971) a imbunatatit rezolutia activitatii α specifice de 235U prin utilizarea unui esantion extrem de imbogatit in 235U (99.999%), ceea ce a crescut, de asemenea, inaltimea si intensitatea pulsului 235U (numar total pe canal) in raport cu fundalul si orice alte varfuri. . si Cunningham (1952), Knight (1950), White, Wall si Pontet (1965) si Jaffey et al. (1971) toate au masurat activitatea α specifica a varfului 235U din spectrul α-energie, in timp ce Kienberger (1949) a determinat activitatea α specifica a 235U scazand activitatea α specifica a varfului 238U. Dupa cum se poate observa in Fig. 7, Jaffey si colab. (1971) a imbunatatit rezolutia activitatii α specifice de 235U prin utilizarea unui esantion extrem de imbogatit in 235U (99.999%), ceea ce a crescut, de asemenea, inaltimea si intensitatea pulsului 235U (numar total pe canal) in raport cu fundalul si orice alte varfuri. . si Cunningham (1952), Knight (1950), White, Wall si Pontet (1965) si Jaffey et al. (1971) toate au masurat activitatea α specifica a varfului 235U din spectrul α-energie, in timp ce Kienberger (1949) a determinat activitatea α specifica a 235U scazand activitatea α specifica a varfului 238U. Dupa cum se poate observa in Fig. 7, Jaffey si colab. (1971) a imbunatatit rezolutia activitatii α specifice de 235U prin utilizarea unui esantion extrem de imbogatit in 235U (99.999%), ceea ce a crescut, de asemenea, inaltimea si intensitatea pulsului 235U (numar total pe canal) in raport cu fundalul si orice alte varfuri. . in timp ce Kienberger (1949) a determinat activitatea α specifica a 235U scazand activitatea α specifica a varfului 238U. Dupa cum se poate observa in Fig. 7, Jaffey si colab. (1971) a imbunatatit rezolutia activitatii α specifice de 235U prin utilizarea unui esantion extrem de imbogatit in 235U (99.999%), ceea ce a crescut, de asemenea, inaltimea si intensitatea pulsului 235U (numar total pe canal) in raport cu fundalul si orice alte varfuri. . in timp ce Kienberger (1949) a determinat activitatea α specifica a 235U scazand activitatea α specifica a varfului 238U. Dupa cum se poate observa in Fig. 7, Jaffey si colab. (1971) a imbunatatit rezolutia activitatii α specifice de 235U prin utilizarea unui esantion extrem de imbogatit in 235U (99.999%), ceea ce a crescut, de asemenea, inaltimea si intensitatea pulsului 235U (numar total pe canal) in raport cu fundalul si orice alte varfuri. .